Embajador de Portugal en Budapest, de octubre de 1939 a junio de 1944. Al ser conquistada Hungría por Alemania en marzo de 1944, los países neutrales no reconocieron al nuevo gobierno. Respondiendo al pedido de los Aliados, el dictador de Portugal, António de Oliveira Salazar, redujo el nivel de la representación diplomática en Hungría, y Carlos de Almeida Afonseca de Sampaio Garrido fue llamado de regreso a Portugal. Hasta su salida de la ciudad en junio, Carlos de Almeida Afonseca de Sampaio Garrido dedicó sus esfuerzos a ayudar a los judíos. La presencia de las SS en Budapest aceleró en esos días las persecuciones de todos los residentes, sin exceptuar a las representaciones diplomáticas. Carlos de Almeida Afonseca de Sampaio Garrido brindó asilo en su casa a una docena de perseguidos, en su mayoría judíos, sin notificar a su ministerio. El 28 de abril a las 5 de la mañana, su residencia fue allanada por agentes de la policía política del régimen fascista húngaro y sus protegidos fueron conducidos a la prisión central de Budapest. Carlos de Almeida Afonseca de Sampaio Garrido resistió el arresto de sus huéspedes y presentó una protesta oficial al gobierno, exigiendo su liberación, la investigación de los culpables de la afrenta y la disculpa oficial por la violación de la extraterritorialidad de la embajada portuguesa. Con esta actitud consiguió la liberación de esas personas pero fue declarado persona non grata en Hungría. Ante esta situación tuvo que informar al Ministerio del Exterior sobre las proyecciones diplomáticas de su actuación; el ministerio ya le había advertido, el 11 de mayo, sobre la “irregularidad” de la misma. Carlos de Almeida Afonseca de Sampaio Garrido se trasladó el 5 de junio a Suiza, desde donde continuó enviando instrucciones a su sucesor a cargo de la embajada, Alberto Branquinho, para que continuase ayudando a judíos perseguidos.